近日，课题组硕士生陈增璇论文“N, S coordination in Ni single atom catalyst promoting CO2RR towards HCOOH”被Physical Chemistry Chemical Physics（2022年中科院SCI期刊二区期刊，IF=3.3）接收！

摘要

碳基单原子催化剂(SACs)因其原子利用率高、活性中心易调控、催化活性高而在CO2还原反应(CO2RR)中受到广泛关注，其中配位环境对其内在催化活性起着至关重要的作用。本研究以NiN4为例，发现在N配位物(Ni-NxS4-x (x = 1 - 4))中引入不同数量的S原子具有优异的结构稳定性和催化活性。由于-1.60 eV附近的附加轨道和丰富的Ni dxz、dyz、d_ (x ^2)和d_ (z ^2)轨道在S取代后占据，N、S配位可以有效地促进吸附中间体的质子化，从而加速整体CO2RR。系统地阐明了在NiN4、NiN3S1和NiN2S2上通过双电子途径生成CO和HCOOH的CO2RR机制。NiN2S2的极限电位为-0.24 V，优于NiN4 (-1.14 V)和NiN3S1 (-0.50 V)，表明NiN4中不同的S原子取代对CO2RR的性能有较大影响。本研究强调了NiN2S2是制备HCOOH的高性能CO2RR催化剂，并证明了N, S配位是调节原子分散电催化剂性能的有效策略。